В 2003 году Мамсуров вновь становится председателем парламента РСО-Алания.

7 июля 2005 года парламент Республики Северная Осетия – Алания утвердил Таймураза Мамсурова в качестве главы республики. Кандидатуру Мамсурова внес на рассмотрение президент России Владимир Путин.

25 сентября 2007 года распоряжением президента РФ Т.Мамсуров включен в состав президиума Государственного совета Российской Федерации.

17 декабря 2007 года на VIII съезде "Единой России" Таймураз Мамсуров был избран в состав высшего совета партии.

Осенью 2009 года во Владикавказе прошли акции протеста против нарушения норм экологии - выбросами в атмосферу диоксида серы - заводом "Электроцинк", расположенном в жилой зоне столицы Северной Осетии. На состоявшемся 29 октября 2009 года совещании Т.Мамсуров расценил действия со стороны ответственных работников предприятия, которые привели к значительному превышению предельно допустимых концентраций опасных веществ в атмосфере, как "обыкновенное хамство и издевательство над городом и республикой, которое нельзя допускать". "Это было сделано людьми, для которых наш город и наша республика – просто окружающая среда, внутри которой, как им кажется, можно разворачивать промышленное производство, заглядывая только в сводки производительности труда, производства валового продукта, реализации продукции и статистики", - сказал Таймураз Мамсуров.

В апреле 2010 года Т.Мамсуров выдвинут партией "Единая Россия" кандидатом на должность главы Республики Северная Осетия - Алания вместе с С.Меняйло и О.Хацаевым.

23 апреля 2010 года президент РФ Дмитрий Медведев внес в законодательное собрание Северной Осетии кандидатуру Таймураза Мамсурова для наделения полномочиями главы республики на следующий срок. 29 апреля парламент Северной Осетии наделил Таймураза Мамсурова полномочиями главы республики.