Известный армянский литератор и публицист.
Родился в 1845 году в Москве, в семье генерала русской службы. В раннем детстве он почти не знал родного языка, получая домашнее воспитание и образование в русском и французском духе; впоследствии восполнил этот пробел самостоятельными занятиями по армянскому языку и словесности. Среднее образование Григорий Арцруни получил в тифлисской гимназии, высшее - сначала в университетах Московском и Петербургском, потом в Цюрихе, Женеве, Гейдельберге; изучал политические и естественные науки, слушал лекции Блюнчли, Трейчке, Гельмгольца, Вундта и навсегда остался почитателем германской культуры. В Гейдельберге он получил степень доктора философии и политической экономии.
Литературная и публицистическая деятельность Григория Арцруни началась в 1865 году; сначала он сотрудничал в тогдашних органах армянской печати - "Мегу Айастани" (Пчела Армении) и "Айкаган Ашхар" (Армянский мир), обнаруживая темперамент публициста и прогрессивное миросозерцание (так, он отстаивал необходимость общедоступных лекций, совместное обучение двух полов, женскую эмансипацию). В 1872 году стала выходить в Тифлисе его газета "Мшак" (Работник), явившаяся идейной преемницей московского журнала "Северное Сияние" (1858 - 64 гг.), скоро ставшая одним из главных армянских органов и издававшаяся им, с небольшим перерывом, вплоть до конца его жизни. "Мшак", в котором сотрудничали крупные литературные силы, а в публицистическом отделе принимал деятельное участие сам Арцруни, затрагивал животрепещущие вопросы, стоял за широкое распространение образования, развитие армянской литературы, прессы, театра, подъем материального благосостояния крестьянства, реформы в области церковных дел, сближение закавказских армян с турецкими и т. д.. "Мшак" вскоре стал пользоваться значительным авторитетом. Сторонники противоположного направления склонны были обвинять Арцруни в излишнем космополитизме и нежелании считаться с национальными особенностями и историческими традициями армянского народа.
На русский язык переведены рассказы Григория Арцруни "Эвелина" (Баку, 1894) и "Там и здесь" ("Обзор" 1878 год, N 143 - 146), а также его книга "Экономическое положение турецких армян"(Тифлис, 1880 г.).
Григорий Арцруни скончался в 1892 году.